《钢铁侠与美国队长：英雄集结》在本应和平的一天，美国队长（罗杰·克雷格·史密斯饰）和钢铁侠（阿德里安·帕斯达饰）两位好友相互搏斗，不服输，但他们的友谊也在进行中。找证人。另一方面，野心勃勃的红骷髅（利亚姆·奥布莱恩配音）不甘心之前的失败，他聘请了掌握了复仇者联盟超级英雄所有技能的模仿者（克兰西·布朗配音），誓要彻底消灭美国队长和钢铁侠这两个强悍的对手。按照之前的计划，一队九头蛇士兵入侵了斯塔克的飞船，偷走了威力强大的斥力炮；与此同时，美国队长遇到了模仿大师，最终成为了对手的俘虏，面临着红骷髅的蜕变。厄运。在红骷髅的阴谋的驱使下，一对昔日的朋友成了善恶的死敌……