《腹黑妹妹控兄记》高梨修辅（豊永利行配音）是一个无可救药的宅男，在他收藏的众多H漫画和美少女手办中，“妹”，是一个无法回避的主题。作为修辅的妹妹，高梨奈绪（喜多村英梨配音）居然对这样糟糕的哥哥心怀着满满的好感，为此不惜抓住各种时机有意无意的诱惑着修辅。青梅竹马土浦彩叶（井上麻里奈配音）的突然出现为兄妹两的关系蒙上了一层阴影，热情主动的彩叶更是让满心嫉妒的奈绪时不时的想要暴走。　　夹在两个妙龄妹子之间的修辅感到十分头痛，同时，通过种种的蛛丝马迹，他对自己和奈绪的血缘关系产生了怀疑。奈绪的身世里究竟隐藏了怎样的秘密？修辅和奈绪之间的感情能够修成正果吗？这一切都要看修辅的造化了。